Η έναρξη της πορείας του Μαρκόπουλου στη σύνθεση μουσικής για κινηματογράφο ορίζεται με τις «Μικρές Αφροδίτες» (1963) του Νίκου Κούνδουρου. Ο ίδιος, ωστόσο, μου είχε πει πως είχαν προηγηθεί οι εργασίες του για δύο ντοκιμαντέρ του Φίνου αλλά και για ένα άλλο τουριστικό ντοκιμαντέρ που γύρισαν Αγγλοι στην Ελλάδα. Η μουσική για τις «Μικρές Αφροδίτες» ηχογραφήθηκε στα τέλη του ’62 με τον Τάσο Διακογιώργη στο σαντούρι και τον Σπύρο Ρέγκιο στο φλάουτο και ο συνθέτης της βραβεύτηκε στο Φεστιβάλ Κινηματογράφου Θεσσαλονίκης του 1963. Την ίδια χρονιά συνέθεσε τη μουσική για τον «Διωγμό» του Γρηγόρη Γρηγορίου, που περιλάμβανε και το «Πού είσαι αυτή την άνοιξη» σε στίχους Δημήτρη Χριστοδούλου – κυκλοφόρησε επισήμως στη δισκογραφία πολλά χρόνια αργότερα, το 1988, με ερμηνευτή τον Μανώλη Μητσιά.
Βραβείο στο Φεστιβάλ Κινηματογράφου το 1965
Το 1965 είναι ιδιαίτερα παραγωγική χρονιά για τον κινηματογραφικό Γιάννη Μαρκόπουλο. Γράφει μουσική για τις ταινίες «Κατηγορώ τους ανθρώπους» του Ντίνου Δημόπουλου, «Οι αδίστακτοι» του Ντίνου Κατσουρίδη, «Η μοίρα ενός αθώου» του Γρηγόρη Γρηγορίου (βραβεύεται πάλι στο Φεστιβάλ Κινηματογράφου Θεσσαλονίκης του ’65), «No, mr. Johnson», επίσης του Γρηγορίου, και «Διχασμός» του Ερρίκου Ανδρέου. Απ’ τις συγκεκριμένες ταινίες προέκυψαν ορισμένα από τα ωραιότερα τραγούδια του συνθέτη. Για τους «Αδίστακτους» συνεργάζεται μία και μοναδική φορά με τον Στέλιο Καζαντζίδη στο τραγούδι «Ποιος δρόμος είναι ανοικτός» σε στίχους Δημήτρη Χριστοδούλου – στη μεγάλη οθόνη αποδόθηκε από τον Καζαντζίδη με τη Μαρινέλλα, αλλά και τον πρωταγωνιστή Νίκο Κούρκουλο. Στο «Κατηγορώ τους ανθρώπους» ακούμε τη Βίκυ Μοσχολιού να αποδίδει το «Πέρα από τη θάλασσα» σε στίχους Ερρίκου Θαλασσινού – ήταν η πρώτη εκτέλεση του τραγουδιού, αφού ένα χρόνο αργότερα κυκλοφόρησε στη δισκογραφία σε ενορχήστρωση του Ζαμπέτα. Από τον «Διχασμό» βγήκε το χορωδιακό «Τραγούδι του διχασμού», για τις ανάγκες του οποίου ο Μαρκόπουλος μελοποίησε στίχους από την ομηρική «Οδύσσεια» στη μετάφραση του Ζήσιμου Σιδέρη. Στο «No, mr. Johnson» η Μαρινέλλα τραγούδησε τα γλεντζέδικα «Παλικάρια» σε στίχους Ακου Δασκαλόπουλου με την ενορχήστρωση του Χρήστου Λεοντή, γνώριμου του Μαρκόπουλου από τον Σύλλογο Φίλων Ελληνικής Μουσικής.
Μπαίνοντας για τα καλά στη βιομηχανία του κινηματογράφου, με μια συχνότητα που συναντάμε μόνο στην εργογραφία του Μάνου Χατζιδάκι των προηγούμενων χρόνων, ο Μαρκόπουλος συνθέτει το 1966 μουσικές και τραγούδια για τον «Θάνατο του Αλέξανδρου» του Δημήτρη Κολλάτου, την «Ντάμα σπαθί» του Γιώργου Σκαλενάκη και το «Εκείνος κι εκείνη» του Ερρίκου Ανδρέου. Από την «Ντάμα σπαθί», το «Πρωινό στο Ναύπλιο» ήταν ένα αριστουργηματικό θέμα με τη σύμπραξη των Δημήτρη Φάμπα και Γεράσιμου Μηλιαρέση στις κιθάρες, του Ανδρέα Ροδουσάκη στο κοντραμπάσο και του Σωτήρη Ταχιάτη στο βιολοντσέλο. Από το «Εκείνος κι εκείνη» γεννήθηκαν τα εξής τραγούδια: το βαρύ λαϊκό «Ξεγυμνώστε τα σπαθιά» με τον Γιάννη Πουλόπουλο σε τολμηρούς στίχους του Λευτέρη Παπαδόπουλου για το πολιτικό κλίμα της εποχής και το πιο ρυθμικό «Ερχεται ο καλός μου», σε στίχους επίσης του Παπαδόπουλου με τη Μοσχολιού και γυναικείο φωνητικό σύνολο. Το 1967, λίγο πριν ο Μαρκόπουλος αναχωρήσει για το Λονδίνο με την επιβολή της δικτατορίας, γράφει μουσική για το «Πιο λαμπρό αστέρι» του Κώστα Καραγιάννη με τους Αλίκη Βουγιουκλάκη – Δημήτρη Παπαμιχαήλ. Οι ηχογραφήσεις στις οποίες το πιο δημοφιλές ζευγάρι του ελληνικού κινηματογράφου απέδιδε τα τραγούδια της ταινίας σε στίχους Λ. Παπαδόπουλου εκδόθηκαν σε σάουντρακ.
Στη Ρώμη το 1970 με τη Μαρία Φαραντούρη
Το 1970 ηχογραφείται στη Ρώμη το «Ζαβαρακατρανέμια» με τους μάλλον ακαταλαβίστικους στίχους του συνθέτη για την ταινία «Πολυαγαπημένη» του Τζορτζ Κοσμάτος. Το ερμήνευσε η Μαρία Φαραντούρη, η οποία τότε βρισκόταν στην Ιταλία, στη μία και μοναδική συνεργασία της με τον Μαρκόπουλο.
Ευτυχώς που η εκτέλεση της Φαραντούρη διασώθηκε από την μπάντα της ταινίας και κυκλοφόρησε σε μια συλλογή κινηματογραφικών τραγουδιών του Μαρκόπουλου το 1988. Πάντως η πρώτη κυκλοφορία του τραγουδιού είχε γίνει το 1968 στο σάουντρακ της ταινίας «Επιχείρησις Απόλλων» του Σκαλενάκη, όπου το τραγουδούσε ο ίδιος ο Μαρκόπουλος.
Το 1971 στην ταινία «Βαρθολομαίος» του Μανούσου Μανουσάκη πρωτοακούγεται το εμβληματικό «Μπήκαν στην πόλη οι οχτροί» με τον Νίκο Ξυλούρη σε στίχους Γιώργου Σκούρτη. Τον Ξυλούρη συνόδευε στο πιάνο ο συνθέτης σε μια εκτέλεση διαφορετική απ’ αυτήν που κυκλοφόρησε στη δισκογραφία το 1973 και ταυτίστηκε με το Πολυτεχνείο. Ενα άλλο τραγούδι του Μαρκόπουλου το ίδιο διάστημα ήταν και το «Οχι, δεν πρέπει» σε στίχους Γιώργου Χρονά με τον Θέμη Ανδρεάδη και τη Λιλή Χριστοδούλου. Κυκλοφόρησε το 1972 σε δίσκο 45 στροφών, το 1978 όμως χρησιμοποιήθηκε από τον Ζιλ Ντασέν στην ταινία «Κραυγή γυναικών». Εκεί ο Μαρκόπουλος συνόδευε στο πιάνο τη Μελίνα Μερκούρη με τον Αντώνη Καλογιάννη στη δεύτερη φωνή.
Το 1974 ο Νίκος Κούνδουρος στο μοναδικό ντοκιμαντέρ του, τα «Τραγούδια της φωτιάς», έφτιαξε μια «μουσική κιβωτό του Γένους», σύμφωνα με τον Γεωργουσόπουλο, αποτυπώνοντας το ενθουσιώδες κλίμα της μεταπολίτευσης. Μεγάλη μορφή στην ταινία αυτή ο Μαρκόπουλος, με πολλούς τραγουδιστές να αποδίδουν τα τραγούδια του, όπως ο Νταλάρας στο «Ζαβαρακατρανέμια» και η Μερκούρη στο «Καφενείον η Ελλάς» σε στίχους Κ. Χ. Μύρη. Πολλά χρόνια αργότερα, το 1992, κυκλοφόρησε και ολόκληρο το σάουντρακ του Μαρκόπουλου από ακόμη μία ταινία του Κούνδουρου, το «Μπάιρον – Μπαλάντα ενός δαίμονα».
